تعداد صفحات ۶۸ صفحه

قیمت ۲۰۰۰۰ تومان

برای دانلود بر روی لینک کلیک کنید

چکیده

در این پروژه تحقیقاتی، الکترود خمیر کربن اصلاح شده با فیلم پلی(ایزونیکوتینیک اسید)، به روش پتانسیودینامیک تهیه شد. سپس، رفتار الکتروشیمیایی پلیمر تهیه شده با استفاده از روش کرونوآمپرومتری و ولتامتری چرخه­ای مورد بررسی قرار گرفت. در ادامه ذرات نیکل و پالادیم در سطح الکترودهای اصلاح شده پلیمری به روش جریان ثابت تثبیت شد و رفتار الکتروشیمیایی الکترود خمیر کربن اصلاح شده پلیمری دارای نیکل و نیکل-پالادیم به روش ولتامتری چرخه­ای بررسی گردید.

همچنین با توجه به اهمیت بکارگیری متانل در پیل­های سوختی و به دلیل اکسایش کند آن در سطح الکترودهای اصلاح نشده، اکسایش الکتروکاتالیزی آن در محیط قلیایی روی سطح الکترودهای خمیر کربن اصلاح شده فوق بررسی شد.

نتایج حاصله بیانگر اکسایش الکتروکاتالیزی متانل در سطح الکترودهای اصلاح شده دارای نیکل و نیکل-پالادیم می­باشد. این قابلیت در الکترود خمیر کربن اصلاح شده با نیکل-پالادیم بیشتر از الکترود اصلاح شده با نیکل می­باشد. همچنین به منظور دستیابی به بیشترین دانسیته جریان اکسایشی با تغییر فاکتورهای نظیر تعداد چرخه­های تهیه پلیمر، غلظت پالادیم، زمان ته­نشینی و غیره شرایط بهینه تعیین گردید. و پس از تعیین شرایط بهینه، تغییرات جریان اکسایشی متانل در سطح الکترود اصلاح شده پلیمری دارای نیکل-پالادیم در حضور غلظت­های مختلف متانل مطالعه گردید.

 

 

واژه های کلیدی:

الکترود خمیر کربن اصلاح شده، متانل، پالادیم کلرید، نیکل کلرید، اکسایش الکتروکاتالیزی.

عنوان                                                                                                                                                      صفحه                                                                                                                     

 

 

فهرست مطالب

 

چکیده:…………………………………………………………………………………………………………………………………………….۱

فصل اول: کلیات

۱-۱-مقدمه…………………………………………………………………………………………………………………………………….. ۳

۱-۲- بیان مساله تحقیق……………………………………………………………………………………………………………………..۵

۱-۳- اهداف تحقیق………………………………………………………………………………………………………………………….۵

۱-۴- فرضیه تحقیق…………………………………………………………………………………………………………………………..۶

۱-۵- تعریف اصطلاحات و متغیرها…………………………………………………………………………………………………….۶

 

فصل دوم: ادبیات و پیشینه تحقیق

۲-۱- الکترودهای اصلاح شده شیمیایی……………………………………………………………………………………………… ۸

۲-۱-۱- روش جذب شیمیایی………………………………………………………………………………………………………….. ۸

۲-۱-۲-روش مبتنی بر تشکیل پیوند کووالان…………………………………………………………………………………….……………………۹

۲-۱-۳-  روش پوشاندن سطح الکترود با لایۀ نازکی از پلیمر………………………………………………………………………………………..۱۱

۲-۱-۴- تک لایه­های خود انباشته……………………………………………………………………………………………………..۱۲

۲-۱-۵- الکترودهای اصلاح شده با نانو لولۀ کربنی……………………………………………………………………………..۱۲

۲-۱-۶- در پوشش قرار دادن سل- ژل گونه­های واکنش پذیر……………………………………………………………….۱۲

۲-۱-۷- الکترودهای پیش تغلیظ کننده……………………………………………………………………………………………….۱۳

۲-۱-۸- پوشش­های با نفوذپذیری انتخابی………………………………………………………………………………………….۱۳

۲-۲- الکتروکاتالیز………………………………………………………………………………………………………………………..….۱۳

۲-۳- الکتروکاتالیز با استفاده از الکترودهای اصلاح شده پلیمری……………………………………………………………۱۴

۲-۳-۱- الکتروکاتالیز در سطح الکترودهای اصلاح شده با پلیمرهای عامل­دار نشده………………………………….۱۴

۲-۳-۱-۱- الکتروکاتالیز فرآیند ردوکس مواد آلی……………………………………………………………………………….۱۵

۲-۳-۱-۲- الکتروکاتالیز فرآیند ردوکس یون­های معدنی……………………………………………………………………..۱۵

۲-۳-۲- الکتروکاتالیز در سطح الکترودهای پلیمری عامل­دار شده…………………………………………………………۱۶

۲-۳-۲-۱- الکتروکاتالیز در سطح الکترودهای پلیمری دوپه شده با برخی از فلزات پخش شده………………..۱۶

۲-۳-۲-۲- الکتروکاتالیز در سطح الکترودهای پلیمری دوپه شده با پلی آنیون­های ناجور هسته………………..۱۶

۲-۳-۲-۳- الکتروکاتالیز در سطح الکترودهای پلیمری دوپه شده با کمپلکس­های فلزی………………………………………………….۱۷

۲-۴- پیل­های سوختی…………………………………………………………………………………………………………………….۱۷

۲-۴- ۱- انواع پیل­ سوختی……………………………………………………………………………………………………………..۱۸

۲۴-۱-۱ پیل سوختی هیدروژن  ………………………………………………………………………………………………….۱۸

۲-۴-۱-۲- پیل سوختی متانل………………………………………………………………………………………………………….۱۹

 ۲-۴-۱-۳- پیل سوختی اتانل مستقیم………………………………………………………………………………………………۱۹

۲-۴-۱-۴- پیل سوختی اکسید جامد…………………………………………………………………………………………………………………………..۲۰

 ۲-۴-۱-۵- پیل سوختی فسفریک اسید………………………………………………………………………………………………………………………۲۰

 ۲-۴-۱-۶- پیل سوختی قلیایی………………………………………………………………………………………………………………………………….۲۰

۲-۴-۱-۷- پیل سوختی غشای مبادله­گر هیدروژن………………………………………………………………………………۲۲

۲-۴-۲- انواع کاتالیست­های به کار رفته در پیل­های سوختی………………………………………………………………..۲۴

۲-۵- بررسی روش­های الکتروشیمیایی …………………………………………………………………………………………….۲۴

۲-۵-۱- ولتامتری چرخه­ای …………………………………………………………………………………………………………….۲۴

۲-۵-۱-۱- سیستم­های برگشت پذیر…………………………………………………………………………………………………۲۵

۲-۵-۱-۲- سیستم­های برگشت ناپذیر و شبه برگشت پذیر………………………………………………………………….۲۶

۲-۵-۲- کرونوآمپرومتری…………………………………………………………………………………………………………………۲۷

۲-۵-۳- کرونوپتانسیومتری………………………………………………………………………………………………………………۲۹

فصل سوم: روش و متدولوژی تحقیق

۳-۱- مواد شیمیایی………………………………………………………………………………………………………………۳۱

۳-۲- وسایل و تجهیزات…………………………………………………………………………………………………………………۳۲

۳-۳- بافرهای مورد استفاده برای تثبیت pH………………………………………………………………………………………32

۳-۴- الکترودها………………………………………………………………………………………………………………………………۳۲

۳-۶- تهیه الکترود خمیر کربن اصلاح نشده……………………………………………………………………………………….۳۳

۳-۷- تهیه الکترود خمیر کربن اصلاح شده با پلی(ایزونیکوتینیک اسید) به روش ولتامتری چرخه ای………..۳۴

۳-۸- تهیه الکترود خمیر کربن اصلاح شده با نیکل و نیکل-پالادیم……………………………………………………….۳۴

۳-۸- روش کرونوآمپرومتری…………………………………………………………………………………………………………….۳۴

فصل چهارم: نتایج تحقیق

۴-۱- تهیه و بررسی رفتار الکتروشیمیایی الکترود خمیر کربن اصلاح شده با پلی (ایزونیکوتینیک اسید) درحضور SDS……………………………………………………………………………………………………………………………..37                                                                                                   

۴-۱-۱- تهیه الکترود خمیر کربن اصلاح شده با پلی(ایزونیکوتینیک اسید) در حضور SDS…………………………. 37

۴-۱-۲- بررسی اثر سرعت روبش پتانسیل الکترود خمیر کربن اصلاح شده با  پلی (ایزونیکوتینیک اسید……..۳۸

۴-۱-۳ – اثر pH محیط….………………………………………………………………………………………………………………….۳۹

۴-۲-  تهیه و بررسی رفتار الکتروشیمیایی الکترود خمیر کربن اصلاح شده با پلی(ایزونیکوتینیک اسید) دارای نیکل……………..۴۰

۴-۳- اکسایش الکتروکاتالیزی متانل در سطح الکترودهای مختلف…………………………………………………………۴۲

۴-۳-۱- الکترود خمیر کربن اصلاح نشده………………………………………………………………………………………….۴۲

۴-۳-۲- الکترود خمیر کربن اصلاح شده با پلیمر………………………………………………………………………………..۴۳

۴-۳-۳- الکترود خمیر کربن اصلاح شده با فیلم پلیمری دارای نیکل……………………………………………………..۴۳

۴-۳-۴- الکترودهای خمیر کربن اصلاح شده با فیلم پلیمری دارای نیکل-پالادیم…………………………………….۴۴

۴-۳-۵- بررسی رفتار الکترودهای خمیر کربن اصلاح شده پلیمری دارای نیکل و نیکل-پالادیم در حضور متانل……………………………………………………………………………………………………………………………………………….۴۴

۴-۴- بررسی شرایط بهینه پاسخگویی الکترود خمیرکربن اصلاح شده با پلی (ایزونیکوتینیک اسید) دارای نیکل و نیکل-پالادیم درحضور متانل…………………………………………………………………………………………………………..۴۵

۴-۴-۱- اثر تعداد چرخه­های پلیمر……………………………………………………………………………………………………..۴۵

۴-۴-۲- اثر غلظت پالادیم…………………………………………………………………………………………………………………۴۶

۴-۴-۳- اثر دانسیته جریان…………………………………………………………………………………………………………………۴۸

۴-۴-۴- اثر سرعت چرخش محلول حاوی کاتالیست…………………………………………………………………………..۴۹

۴-۴-۵- اثر غلظت سدیم هیدروکسید………………………………………………………………………………………………..۵۰

۴-۴-۶- اثر غلظت متانل…………………………………………………………………………………………………………………..۵۱

۴-۵- بررسی اثر سرعت روبش پتانسیل الکترود خمیرکربن اصلاح شده با پلیمر دارای نیکل-پالادیم درحضور متانل……………………………………………………………………………………………………………………………………………….۵۲

۴-۶- بررسی فرایند الکتروکاتالیزی متانل در سطح الکترود خمیر کربن اصلاح شده دارای نیکل-پالادیم به روش کرونوآمپرومتری……………………………………………………………………………………………………………………….۵۳

۴-۷- بررسی پایداری الکترود اصلاح شده پلیمری دارای نیکل-پالادیم……………………………………………………۵۴

۴-۸- بررسی پایداری الکترودهای اصلاح شده پلیمری دارای نیکل و نیکل-پالادیم………………………………….۵۴

فصل پنجم: بحث و نتیجه گیری

۵-۱- تهیه و بررسی رفتار الکتروشیمیایی الکترود خمیر کربن اصلاح شده با پلی (ایزونیکوتینیک اسید) درحضور SDS……………………………………………………………………………………………………………………………..56                                                                                                 

۵-۱-۱- تهیه الکترود خمیر کربن اصلاح شده با پلی(ایزونیکوتینیک اسید) در حضور SDS………………………… 56

۵-۱-۲- بررسی اثر سرعت روبش پتانسیل الکترود خمیر کربن اصلاح شده با  پلی (ایزونیکوتینیک اسید……۵۶

۵-۱-۳ – اثر pH محیط……………………………………………………………………………………………………………………..۵۷

۵-۲-  تهیه و بررسی رفتار الکتروشیمیایی الکترود خمیر کربن اصلاح شده با پلی(ایزونیکوتینیک اسید) دارای نیکل……………..۵۷

۵-۳- اکسایش الکتروکاتالیزی متانل در سطح الکترودهای مختلف………………………………………………………….۵۸

۵-۳-۱- الکترود خمیر کربن اصلاح نشده…………………………………………………………………………………………..۵۸

۵-۳-۲- الکترود خمیر کربن اصلاح شده با پلیمر…………………………………………………………………………………۵۸

۵-۳-۳- الکترود خمیر کربن اصلاح شده با فیلم پلیمری دارای نیکل………………………………………………………۵۹

۵-۳-۴- الکترودهای خمیر کربن اصلاح شده با فیلم پلیمری دارای نیکل-پالادیم…………………………………….۶۰

۵-۳-۵- بررسی رفتار الکترودهای خمیر کربن اصلاح شده پلیمری دارای نیکل و نیکل-پالادیم در حضور متانل……………………………………………………………………………………………………………………………………………….۶۰

۵-۴- بررسی شرایط بهینه پاسخگویی الکترود خمیرکربن اصلاح شده با پلی (ایزونیکوتینیک اسید) دارای نیکل و نیکل-پالادیم درحضور متانل…………………………………………………………………………………………………………..۶۰

۵-۴-۱- اثر تعداد چرخه­های پلیمر…………………………………………………………………………………………………….۶۰

۵-۴-۲- اثر غلظت پالادیم……………………………………………………………………………………………………………….۶۱

۵-۴-۳- اثر دانسیته جریان……………………………………………………………………………………………………………….۶۱

۵-۴-۴- اثر سرعت چرخش محلول حاوی کاتالیست………………………………………………………………………….۶۱

۵-۴-۵- اثر غلظت سدیم هیدروکسید……………………………………………………………………………………………….۶۲

۵-۴-۶- اثر غلظت متانل………………………………………………………………………………………………………………….۶۲

۵-۵- بررسی اثر سرعت روبش پتانسیل الکترود خمیرکربن اصلاح شده با پلیمر دارای نیکل-پالادیم درحضور متانل……………………………………………………………………………………………………………………………………………….۶۲

۵-۶-  بررسی فرایند الکتروکاتالیزی متانل در سطح الکترود خمیر کربن اصلاح شده دارای نیکل-پالادیم به روش کرونوآمپرومتری……………………………………………………………………………………………………………………….۶۲

۵-۷- بررسی پایداری الکترود اصلاح شده پلیمری دارای نیکل-پالادیم……………………………………………………۶۳

۵-۸-  بررسی پایداری الکترودهای اصلاح شده پلیمری دارای نیکل و نیکل-پالادیم…………………………………۶۳

۵-۹- مقایسه نتایج با سایر محققین…………………………………………………………………………………………………… ۶۵

نتیجه گیری………………………………………………………………………………………………………………………………………۶۶

پیشنهادات………………………………………………………………………………………………………………………………………..۶۷

منابع………………………………………………………………………………………………………………………………………………. ۶۸

چکیده انگلیسی…………………………………………………………………………………………………………………………………۶۸

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

        صفحه                                                                                                                                                     عنوان                                                                                                                

فهرست اشکال

 

 

شکل (۲-۱) سلول پیل سوختی با الکترولیت اکسیدهای جامد  ……………………………………………………………۲۰

شکل (۲-۲) سلول پیل سوختی با الکترولیت اسید فسفریک…………………………………………………………………۲۱

شکل (۲-۳) سلول پیل سوختی قلیایی……………………………………………………………………………………………….۲۱

شکل (۲-۴) سلول پیل سوختی با غشاء مبادله کننده پروتون…………………………………………………………………۲۲

شکل (۲-۵) ولتامتری چرخه­ای (سیستم­های برگشت­پذیر) ­…………………………………………………………………..۲۶

شکل (۲-۶) ولتامتری چرخه­ای (سیستم­های برگشت نا­­پذیر و شبه برگشت­پذیر)……………………………………..۲۷

شکل (۲- ۷) نمودار کرونوآمپرومتری…………………………………………………………………………………………………۲۸

شکل (۳- ۱) طرح گونه یک ظرف آزمایشی …………………………………………………………………………………………………………………۳۳

شکل ۴-۱-۱- تهیه الکترود خمیر کربن اصلاح شده با پلی(ایزونیکوتینیک اسید) در حضور SDS……………………………………. 37

شکل ۴-۱-۲- بررسی اثر سرعت روبش پتانسیل الکترود خمیر کربن اصلاح شده با  پلی (ایزونیکوتینیک اسید……………………..۳۸

شکل ۴-۱-۳ – اثر pH محیط……………………………………………………………………………………………………………………………………..۳۹

شکل ۴-۵- تهیه و بررسی رفتار الکتروشیمیایی الکترود خمیر کربن اصلاح شده با پلی(ایزونیکوتینیک اسید) دارای نیکل………..۴۰

 

شکل ۴-۶- تهیه و بررسی رفتار الکتروشیمیایی الکترود خمیر کربن اصلاح شده با پلی(ایزونیکوتینیک اسید) دارای نیکل در محلول سدیم هیدروکسید………..۴۰

شکل ۴-۷- بررسی اثر سرعت روبش پتانسیل الکترود خمیر کربن اصلاح شده با پلی (ایزونیکوتینیک اسید) دارای نیکل……….۴۰

شکل ۴-۳-۱- الکترود خمیر کربن اصلاح نشده…………………………………………………………………………………..۴۲

شکل ۴-۳-۲- الکترود خمیر کربن اصلاح شده با پلیمر…………………………………………………………………………۴۳

شکل ۴-۳-۳-  الکترود خمیر کربن اصلاح شده با فیلم پلیمری دارای نیکل…………………………………………….۴۳

شکل ۴-۳-۴-  الکترودهای خمیر کربن اصلاح شده با فیلم پلیمری دارای نیکل-پالادیم……………………………۴۴

شکل ۴-۳-۵- بررسی رفتار الکترودهای خمیر کربن اصلاح شده پلیمری دارای نیکل و نیکل-پالادیم در حضور متانل…………………………………………………………………………………………………………………………………….۴۴

شکل ۴-۴-۱- اثر تعداد چرخه­های پلیمر…………………………………………………………………………………………….۴۵

شکل ۴-۴-۲- اثر غلظت پالادیم…………………………………………………………………………………………………………۴۶

شکل ۴-۴-۳- اثر دانسیته جریان………………………………………………………………………………………………………..۴۸

شکل ۴-۴-۴- اثر سرعت چرخش محلول حاوی کاتالیست…………………………………………………………………..۴۹

شکل ۴-۴-۵- اثر غلظت سدیم هیدروکسید…………………………………………………………………………………………۵۰

شکل ۴-۴-۶- اثر غلظت متانل…………………………………………………………………………………………………………..۵۱

شکل ۴-۵- بررسی اثر سرعت روبش پتانسیل الکترود خمیرکربن اصلاح شده با پلیمر دارای نیکل-پالادیم درحضور متانل………………………………………………………………………………………………………………………………….۵۲

شکل ۴-۶- بررسی فرایند الکتروکاتالیزی متانل در سطح الکترود خمیر کربن اصلاح شده دارای نیکل-پالادیم به روش کرونوآمپرومتری………………………………………………………………………………………………………………….۵۳

شکل ۴-۷- بررسی پایداری الکترود اصلاح شده پلیمری دارای نیکل-پالادیم…………………………………………..۵۴

شکل ۴-۸- بررسی پایداری الکترودهای اصلاح شده پلیمری دارای نیکل و نیکل-پالادیم………………………….۵۴

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

                 عنوان                                                                                                                                       صفحه   

 

                                                                         

فهرست جداول

جدول (۲-۱) انواع روش­های اصلاح الکترودها…………………………………………………………………………………….۹

جدول (۲-۲) برخی از ویژگی­های انواع پیل سوختی……………………………………………………………………………۲۳

جدول (۲-۳)  مزایا و معایب انواع پیل سوختی……………………………………………………………………………………۲۳

جدول(۳-۱) ویژگی های مواد شیمیایی………………………………………………………………………………………………۳۱

جدول (۵-۱) جدول مقایسه کارایی الکترودهای اصلاح شده مختلف در حضور متانل……………………………..۶۵